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基于飞秒瞬态反射技术的单晶硅薄膜超快动力学研究*

更新时间:2009-03-28

0 引言

激光作为20世纪人类最伟大的发明之一,正逐渐在我们的生活中扮演着越来越重要的作用,在诸多激光技术中,飞秒激光脉冲由于具有脉冲功率大,热效应低,相干性强等特点,受到研究人员的广泛关注.而以飞秒激光器为基础建立的泵浦—探测技术,是当前研究纳米薄膜材料物理特性的常用手段,将研究的时间尺度缩短到了飞秒量级[1-2].此外还衍生出了专门用于测量高反射率体材料的飞秒瞬态反射 (FTTR) 技术,可以用于测量分析纳米薄膜材料表面非平衡载流子弛豫过程[3].

单晶硅是一种良好的半导体材料,有着广泛的应用前景,随着半导体器件的小型化,半导体材料表面微尺度的动力学过程对器件性能的影响越来越大[4].高速器件的发展需要人们对载流子和声子发生在超短时间尺度内的动力学过程有一个清晰的了解.因此,研究材料表面的超快动力学过程是十分必要的.

目前,对于半导体硅材料的超快动力学研究的手段在实验方面主要是利用飞秒激光泵浦—探测技术,而对其非平衡热输运、载流子输运动力学等超快动力学过程的研究报道很多.2002年,Sabbah A J和Riffe D M研究了Si在超短脉冲作用下,电子-空穴的初始动力学机制[5].2005年, CKhen J建立了能够描述超快激光作用到半导体材料后的载流子动力学以及能量传导的自恰模型,并分析了载流子超快响应机制[6].2015年,吉林大学的张方坚通过求解双温模型,数值模拟了飞秒激光作用下半导体表面及其内部的超快动力学过程[7].2017年,哈尔滨工业大学王海燕利用双e衰减模型分析了EuTiO3光生载流子弛豫的动力学过程[8].

该文采用飞秒激光瞬态反射技术研究单晶硅薄膜在不同脉冲能量激光作用下表面反射率的变化规律,建立描述单晶硅薄膜超快动力学过程的双温模型,研究其内部载流子的变化规律,并分析其超快动力学过程.

1 理论模型与实验装置

1.1 理论模型

经典的双温(TTM)模型是关于电子温度(Te)和晶格温度(Tl)的偏微分方程组.该模型首先由前苏联科学家B.Rethfeld和S.I.Anisimov在1974年在首次提出,用于分析超短激光脉冲烧烛金属时的能量输运过程[9].TTM模型在经典非稳态热传导方程的基础上做出了一些修正,可以很好的解释激光脉冲与金属相互作用的机制.该模型认为飞秒量级的超短时间脉冲在传递能量时,并不能直接将能量传递到晶格内部,而是光子和电子首先进行能量交换,这使得电子温度在极短时间内迅速升高.随后经过皮秒量级的电子-声子相互碰撞过程,在电子-晶格能量耦合的方式下进行着能量传递,最后使电子温度与晶格温度达到热平衡.其中金属的电子和晶格温度的能量耦合方程可以表示为:

 
 

其中,CeCl分别代表电子比热容和晶格比热容,TeTl分别代表电子温度与晶格温度,Ke表示的是热传导率,g代表电子-声子耦合系数,S代表激光热源项.通过这两个方程建立的物理模型能够描述电子和晶格体系内部的能量输运机制.

由图2可以看出随着脉冲能量的增加,初始反射率变化值显著增加.同时可以将衰减过程分为两个阶段,首先是最初数皮秒量级的快衰减过程,这一过程由于载流子浓度较高、具有的能量较大,主要发生的能量传递过程是载流子-载流子散射和载流子-声子散射,此后又发生了百皮秒量级的慢衰减过程,这一过程主要由俄歇(Auger)复合和扩散过程主导.利用双e指数模型对实验结果进行拟合,如下式:

 
 

激光光源项I可表示为:

 
 

其中N为载流子浓度,D0为双极扩散系数,γ为俄歇复合系数,α为线性吸收系数,考虑该次试验的泵浦光波长为400 nm,单光子能量为3.1 eV,大于硅的直接禁带宽度1.15 eV和间接禁带宽度2.3eV,故该实验只考虑单光子吸收[10].I为激光强度,ν为入射激光频率,τ0为激光脉冲宽度120fs,F为单脉冲能量密度,kb为玻尔兹曼常数;R为400 nm泵浦光条件下的反射率,取为0.486[11].

改进后的TTM-Drude模型考虑了载流子的具体产生过程,考虑了激光脉冲作用过程中由于载流子浓度变化引起电子热容变化,由于电子、晶格温度变化引起各参数的较小变化,方程组中各方程相互耦合,使得方程组更加细致地描述了单晶硅薄膜表面的超快动力学过程.

1.2 实验原理与实验装置

图2为不同能量脉冲作用下,单晶硅薄膜表面反射率改变(-dR/R)随时间的变化曲线,R为探测光在室温下的初始反射率,R=0.328,ΔRR的变化量[11].图中不同颜色的曲线由上至下分别对应脉冲能量400 nJ和200 nJ的激光激发后的反射率变化值关于时间的曲线.

泵浦-探测瞬态反射系统装置如图1所示.抽运光为钛宝石(Ti)飞秒激光放大器输出的波长800 nm,脉宽为120 fs的激光,脉冲频率为1 kHz,利用分光镜将其分为一束较强的抽运光和一束较弱的探测光,其中能量较高的光在通过BBO晶体之后从800nm变为400 nm 激光作为抽运光.斩波器用于改变实验光路的脉冲频率,该实验研究频率通过斩波器调节至85 Hz,经过汇聚透镜聚集至单晶硅样品表面.另外一束能量较弱的脉冲激光作为探测光,经过透镜,与泵浦光的光斑耦合,测量其作用到样品后反射率的变化.光学延迟线由步进电机控制,通过改变两束光之间的光程差,进而精确控制延迟时间,并进一步得到飞秒脉冲打到样品表面后,在特定泵浦光波长下材料表面反射率变化随时间的曲线,该研究选取的的延迟时间Δt = 0.05 ps.测量单脉冲的能量大小通过能量计(Coherent)实现.该研究所选用的单晶硅薄膜样品厚度为1000nm,晶向为100,基底为BK7玻璃.

(1)在料液碱度为0.4 mol/L、有机相中t-BAMBP体积分数为30%、萃取相比VO/VA=31、洗涤相比VO’/VA’=41、常温萃取3 min的条件下,对含铷萃铯余液进行四级萃取四级洗涤萃取模拟试验,Rb的萃取率达94.6%。

  

图1 飞秒激光瞬态反射系统装置示意图

实验光路中,对信号的采集使用两个平衡硅探测器进行测量,其中经过样品表面的探测光携带样品表面的信号,进入1号探测器;将没有照射样品的参考光进入2号探测器[12].采集到的信号经过加法器完成信号的处理, 最终可以得到不同脉冲能量作用下单晶硅薄膜的瞬态反射曲线.

2 实验结果

经典的泵浦-探测实验方法是将一束超短激光脉冲通过分光镜分为两束,一束为泵浦光,一束为探测光,在这两束光之间加入光学延迟线(Δt).其中较强的泵浦光用于激发样品,使薄膜材料表面光学性质发生变化,较弱的探测光用来探测这种变化.通过改变泵浦光与探测光之间的时间延迟(Δt)测量材料反射率随时间的变化.

  

图2 不同泵浦光能量脉冲作用下单晶Si薄膜表面反射率变化曲线

与半导体材料相比,虽然金属表面存在大量的自由电子,但是超短脉冲的照射只是提高了电子能量,使得更多的自由电子被激发到费米能级之上,却并不会增加电子数量.而当飞秒激光作用在半导体表面时却有所不同,在受到脉冲激发前,材料表面的自由载流子浓度很低,但随着脉冲作用到材料表面,导致大量的价带电子被激发至导带,样品表面的载流子浓度N在超短时间内迅速增加.经典的双温模型已不适用,因此该研究将双温模型与Drude模型结合,增加了用来表示载流子浓度N随空间与时间变化的第三个方程,对原有的TTM模型进行了修正,改进后的(TTM-Drude)模型方程组表示如下:

 

其中C为双e指数系数,τf为快弛豫时间,τs为慢弛豫时间.对实验数据进行拟合如图3所示.

  

图3 拟合图线与实验图线归一化的对比

通过拟合可以得到在200 nJ和400 nJ的单脉冲能量作用下,分别对应的快弛豫时间为2.61 ps和3.68 ps,随着泵浦脉冲能量的增加,样品的快弛豫时间也随之增加.

该研究在求解TTM-Drude模型中的偏微分方程组时用到的是有限差分法(Finite Differential Method).其基本思想是将连续的求解区域划分为有限个离散的网格单元,将未知函数及其导数在各个单元节点上组成的插值函数表示为近似函数,将未知函数用每个单元里假设的近似函数进行替换,进而将连续自由度无限的问题转化为了自由度有限的问题[13].利用矩阵算法就能得到求解方程在离散点上的近似解,该研究通过FlexPDE编程实现.

3 理论模拟与实验结果分析

3.1 模型的计算方法

(四)注重输出实践。这里所指的语言输出是指在运用语言时,将重点放在话语的内容上而非形式上,以意义表达为核心。笔者认为,英语口语教学的研究重心应是输出练习的设计。英语口语练习原则上应遵循先易后难,先简后繁循序渐进的次序,语言形式先于语言内容;语言形式和语言内容先于交际规则;语言形式的流利性先于准确性和多样性;言之有物先于言之有理;交际规则中通用交际规则先于跨文化交际规则。

3.2 计算结果及分析

据徐宏勋分析,高速公路联通长株潭上千万人口,城市人群有时间、经济条件较好的,大都愿意回归田园生活,而来浔龙河生态艺术小镇消费的大都是车程30分钟到1个小时的城里人。浔龙河生态艺术小镇目前具备容纳4万常住人口,500万流动人口的能力,仅2017年的樱花节就接待游客达145万人次。而这一切,都因为高速公路而变为可能。

来到府上,庄大善人招呼仆人将油买下,又亲自付了油钱,便将坤二少爷和百里香引入后厢。庄府一进三重,二人随庄大善人过前堂,穿天井,走侧房。过天井时,坤二少爷瞟见一鸡舍,一只大公鸡在舍边觅食。

考虑到激光单脉冲能量较小,晶格温升相对于载流子温升而言变化很小,参数中忽略了晶格温升对系统产生的影响,具体参数见表1.

 

1 单晶硅薄膜TTM-Drude模型中的参数[14-16]

  

参数值Ce/J/(m3K)3NkBCl/J(m3K)1.978×106+(3.54×102)Tl-(3.68×106)T-2lke/W(mK)-0.556+7.13×0.001×Tekl/W(mK)1.585×105/T1.23lγ/m6(s)3.8×10-43D0/m2(s)1.8×10-3Eg/J1.86×10-19-1.123×10-22×(300×300/(300+1108))-(2.4×10-29)×N×101/3τe-l/ps0.5×10-12×(1+N/(2×1027))

然后,我们就看到了煤桶起飞。在煤桶起飞成为现实与他要骑着煤桶去的想法之间没有任何横沟和障碍,看起来,他即将心想事成。因此,他有足够的心情自嘲与得意:

在进行理论模拟时,选取在室温(Troom=300 K)条件下进行辐照单晶Si,本研究认为电子和晶格与外界环境不发生任何形式的能量交换,因此在数值模拟时将边界条件设置为绝热情况.分别设置载流子浓度方程、电子温度方程和晶格温度方程的边界条件和初始条件如下:

Te|t=0=Tl|t=0=300K N|t=0=1×1018

杜绝“以建代管”或“重建轻管”的情况,切实做好堤防的正常管理与维护工作以及防洪规划设计。并且,从工程材料、工程设计、防洪理念三个方面引入“生态化”的理念,以保障流域内的水环境。[4]在选择工程材料时,应充分考虑城市的蓄水滞水能力,选择生态混凝土、透水材料等,形成生态护坡及透水路面。在工程设计方面,加强生态理念,采用一些生态技术措施,例如土壤生物工程技术。在防洪策略的制定时,使工程措施尽量不破坏生态环境,加强生态保护,促进人与自然和谐并存。

 
 

图4和图5分别表示的是通过TTM-Drude模拟出的泵浦光中心波长400 nm,脉宽120 fs,单脉冲能量分别为200 nJ和400 nJ时载流子温升与晶格温升随时间的变化情况.

  

图4 不同飞秒激光能量照射下样品表面载流子温度随时间变化曲线

从图4中可以看到,当飞秒激光的能量注入样品后,样品表面载流子迅速吸收能量,同时载流子温度在极短的时间内增加,最高温度分别达到了8105 K和6992 K,此时主要发生的是载流子-载流子散射,晶格温度还没有开始显著增加.此后载流子的能量通过载流子-晶格散射过程逐渐传递给晶格.载流子温度与晶格温度在3 ps达到了热平衡,由于激光能量较小,载流子与晶格达到热平衡时晶格温度相比室温只有略微提升.

  

图5 不同能量飞秒激光辐照下晶格温度随时间变化曲线

图5为不同脉冲能量作用下TTM-Drude模型模拟的晶格温度随时间的变化曲线,从图中可以看出此时的电子温度已由初始的约8000 K降至约400 K,即载流子能量显著降低,导致载流子—载流子散射过程明显减弱,之后载流子和晶格温度逐渐达到热平衡,即快弛豫过程逐渐结束[17].同时可以看出400 nJ能量作用较200 nJ能量作用晶格温度出现较明显的增加,这是由于晶格热容并不会像电子热容那样显著增加,而由于吸收泵浦光脉冲能量的增加,使得传递给晶格的能量增加,这使得晶格温度有较明显的增加,这与增加激光脉冲能量可以有效地提升晶格温度,进而提升固体材料的局部温度的事实相符合.通过TTM-Drude模型模拟出载流子温度与晶格温度的热平衡时间与双e指数模型中拟合的快弛豫时间结果相符,与双e指数模型相比,TTM-Drude模型描述了快衰减中的具体物理过程,即样品表面在受到泵浦光脉冲辐照后,载流子在极短时间内被激发获得大量能量,首先发生载流子-载流子散射过程,同时通过载流子-声子散射过程将载流子的能量传输给晶格,直至载流子与晶格达到热平衡,快弛豫过程结束.

4 结论

该研究利用飞秒激光瞬态反射实验技术研究了厚度为1000 nm的单晶硅薄膜瞬态反射率变化过程.得到了单脉冲能量分别为200 nJ和400 nJ情况下薄膜反射率变化随时间的曲线.弛豫过程包括最初数皮秒的快衰减过程,以及反射率的变化趋于平缓的慢衰减过程.通过双e指数模型拟合得到200 nJ和400 nJ脉冲能量下的快弛豫时间分别为2.61 ps和3.68 ps.并建立了TTM-Drude模型模拟了两种能量下载流子和晶格温度的变化曲线,载流子温升远远大于晶格温升,同时随着泵浦光能量的增加,载流子和晶格的温度也随之增加.并分析了在样品受到泵浦光激发后快衰减过程中样品内部发生的物理过程,即样品表面在受到泵浦光脉冲辐照后主要产生的是载流子-载流子散射过程和载流子-声子散射过程.通过数值模拟快弛豫过程中的物理机制可以更好地分析半导体元器件的快速响应机制,为制备出响应速度更快的传感器提供一定的理论依据.

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马斯晗,韩亚萍,袁野
《哈尔滨师范大学自然科学学报》2018年第01期文献

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