微山湖流域高氟地下水的成因分析

氟是人体所需的一种重要微量元素, 在人体内具有重要的生理功能, 但是过量摄入则会引发一种全身性慢性疾病——地氟病, 主要症状表现为氟骨症和氟斑牙。我国《生活饮用水卫生标准》GB5749—2006规定饮用水中氟的浓度不能超过1.0 mg/L。氟含量超过1.0 mg/L, 并使人体产生地方性氟中毒疾病的地下水, 称为高氟地下水。

高氟地下水广泛分布在我国北方的干旱、半干旱地区。长期以来, 高氟地下水及其引起的地方性氟中毒引起了国际水文地球化学界的关注, 对地下水中氟的研究多集中于以下方面: (1)高氟地下水的分布规律及成因研究(李向全等, 2007; 曹志洋等,2010; 石维栋等, 2010; 孙一博等, 2013; 邢怀学等,2014; 冯翠娥等, 2015; 左锐等, 2015; 毛若愚等,2016); (2)高氟地下水中氟的迁移转化规律研究(曾溅辉, 1997; 刘征原和郝瑞彬, 2007; 梁秀娟, 2008;吴旸等, 2013); (3)高氟地下水水化学特征的研究(赵伦山等, 2007); (4)地方性氟中毒及氟处理的研究(云中杰等, 2003)。

山东省有近11 000个村庄属于地氟病区(云中杰等, 2003), 自1980年开始山东实施打低氟井、引地表水和理化除氟等措施改水降氟, 截止目前仍有大量的病村遭受高氟的危害, 尤其是鲁西北、鲁西南平原地区。本文基于微山湖流域的研究数据, 对高氟地下水的分布特征及富集机制进行分析讨论。

微山湖又称为南四湖, 位于山东省西南部(图1),由微山湖、昭阳湖、独山湖、南阳湖组成, 四湖中以微山湖面积最大, 湖盆呈北西—南东方向延伸, 最大湖水面积1 266 km2, 湖泊平均水深1.46 m, 是中国北方最大的淡水湖泊。微山湖流域面积30 453 km2,属于暖温带、半湿润季风气候区, 多年平均降水量743.3 mm, 多年平均蒸发量一般约为1 815 mm。

图1 研究区地貌类型分区及样品采集位置分布 Fig.1 Landscape characteristics and groundwater sampling sites

湖西属于黄河冲积平原、冲积湖积平原, 地势平缓、西高东低, 比降约1/5000 ～ 1/20000, 发育冲积相、湖积相地层, 第四系、新近系松散沉积物厚度 200～500 m, 地下水类型主要为松散岩类孔隙地下水。根据地层结构及含水层间水力联系, 可分出浅、中、深三个含水岩组, 浅层含水岩组底板埋深约50 m, 含水层岩性为细砂、粉砂, 水位埋深1～8 m,地下水流场总体上自西向东汇入微山湖; 地下水矿化度一般小于3 g/L, 为农业灌溉水源开采层, 大气降水是浅层地下水的主要补给来源。中层含水岩组埋深50～150 m, 含水层岩性为细砂、粉砂, 水位埋深3～12 m, 矿化度一般3～10 g/L, 为咸水、微咸水,一般极少开发利用。深层含水岩组顶板埋深150 m左右, 底板为基岩顶界面, 含水层岩性为细砂、中砂以及含砾粗砂, 水位埋深 11～70 m, 是城市生活集中供水水源开采层, 地下水流场总体上自西向东,在水源地形成开采漏斗, 矿化度一般小于2 g/L。

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湖东地势东高西低, 近湖区为泰沂山脉第四纪冲洪积扇及丘陵平原, 一般发育残坡积和冲洪积相地层, 松散沉积物厚度一般小于 60 m, 下伏寒武系、奥陶系、石炭系地层, 地下水类型包括松散岩类孔隙地下水和碳酸盐岩类裂隙岩溶水; 远湖区为蒙山岐脉山丘区, 多为碳酸盐岩和侵入岩裸露地区。

湖西各河流均发源于黄河大堤的南缘, 湖东诸河流发源于东部山区, 均汇入微山湖。

进行地铁项目建设过程中，通常情况下只关注混凝土自身的防水性和抗压强度，在防水措施上有所忽视。如果只是一味地靠混凝土的防水性能，不但起不到防水的效果，同时混凝土在强度上用量上就会有所增加，与此同时，增加混凝土的用量就会导致水化热的发生，给混凝土带来严重的损坏，最后混凝土会有裂缝，造成水的渗漏情况。

1 样品分布特征与测试方法

图2 研究区浅层地下水氟含量分布图 Fig.2 Distribution characteristics of fluoride concentrations in shallow groundwater in the study area

虽然由于采样地点不同、地下水径流途径矿物含氟量不同可能导致地下水氟浓度有所差异, 但是从总体看来, 随着深度的增加, 地下水氟含量呈下降的趋势。深层地下水氟浓度一般小于1.5 mg/L(图5)。

埋藏50—150 m的中部咸水、微咸水含水岩组,地下水氟含量一般小于3 mg/L。

2 氟的空间分布规律

根据测试分析结果, 微山湖流域地下水氟含量的分布具有明显的东西分区特征, 湖西冲积、湖积平原区有大范围的高氟地下水, 湖东冲积、洪积平原地下水氟含量均小于1 mg/L(图2, 图3)。

2.1 湖西冲积、湖积平原地下水氟分布规律

一笛一人一孤月，两树两花两相思，三顾三盼三未至。不知君去何处，前路险阻。不知君归何时，在此静候。（182****4260）

图3 研究区深层地下水氟含量分布图 Fig.3 Distribution characteristics of fluoride concentrations in deep confined groundwater in the study area

埋藏 150—400 m 的深层孔隙地下水中, 氟含量以1～1.5 mg/L为主, 菏泽—成武—单县条带氟含量超过2 mg/L, 最大值3.5 mg/L(图3)。

2016年在微山湖西金乡县高河镇和鱼台县王鲁镇施工了NKQ01、NKQ02、NKQ03等3眼水文地质勘探孔, 孔深分别为307.6 m、310 m、395.27 m,在钻探不同深度处共采集了203件沉积物进行包括氟等的易溶盐测试。

2.2 湖东冲积、洪积平原地下水氟分布规律

微山湖东冲积、洪积平原孔隙地下水及下伏裂隙岩溶地下水氟含量均小于1 mg/L。

3 地下水氟的富集机理探讨

3.1 地下水氟浓度与水化学的关系

本区地下水中 F–含量与某些化学组分的含量存在一定的相关关系。由图4可以看出, 湖西冲洪积平原孔隙地下水 F–含量与 Ca2+含量呈较明显的负相关关系, 与 Na+含量和含量呈正相关关系, 与 Mg2+、 、Cl–等离子含量相关关系不明显。

自然界的含氟矿物大约有 150种(戎秋涛和翁焕新, 1990), 其中火成岩中氟的平均含量高于沉积岩, 沉积岩中页岩和黏土岩氟的平均含量高于灰岩和砂岩, 大多数氟化物具有一定的水溶性, 但是溶解度差异大, 如在 20℃时氟化钙的溶解度为40 mg/L, 而氟化钠可高达40 540 mg/L(刘征原和郝瑞彬, 2007)。热力学研究表明钙与氟的活动性相关联(Rukah and Alsokhny, 2004; Chae, 2007)。湖西冲洪积平原孔隙地下水 F-含量与 Na+含量和含量的正相关、与Ca2+含量呈负相关表明:

埋藏 0—40 m 的浅层孔隙地下水, 氟含量以1～2 mg/L为主, 金乡南部及西北部、单县西南部、嘉祥县西北局部超过3 mg/L, 最高值9.5 mg/L, 最高值位于嘉祥县城西北。地下水氟含量小于1 mg/L主要分布于现代黄河影响带范围内, 影响带宽度5～20 km。另外, 菏泽市城区周边以及洙赵新河—东鱼河间岛状分布地下水氟含量小于 1 mg/L(图2)。黄河东明断面河水氟含量0.8 mg/L; 微山湖湖水氟含量0.3～0.75 mg/L。

②CaF2溶解度低, CaF2的溶解平衡是控制地下水中F–含量的重要因素(图4a)。

①地下水中F–与Na+存在伴生关系(图4b)。地下水中氟来源主要为含氟矿物的溶解, 研究区高氟地下水赋存于湖西冲洪积平原第四系和新近系松散沉积物中, 沉积物矿物种类主要为高岭石、蒙脱石、云母以及其他长石风化产物等, 此类矿物普遍含有氟和钠, 因此推论萤石及其他含氟铝硅酸盐是区内地下水中氟的物质来源。

③碳酸平衡影响水中 Ca2+含量和含量,从而一定程度影响地下水中的F–含量。

3.2 地下水氟浓度与埋藏深度的关系

图4 微山湖西冲洪积平原地下水氟含量与其他指标之间的关系 Fig.4 Plots of F– versus Ca2+(a), F– versus Na+(b), F– versus Mg2+(c), F– versus Cl–(d), F– versus (e),and F– versus (f) in the west alluvial and lacustrine plain of Weishan Lake

2006—2016年, 在微山湖流域30 453 km2区域面积上, 共采集地下水样品475件(图1), 样品基本上均匀分布全区, 样品采集之前至少抽排出 3倍井管体积内储存的水后再采集, 样品 3天内送至实验室进行测试分析, 除进行包括氟含量测试分析外,还进行了地下水其他无机组分、pH值、溶解性总固体等的分析测试。氟的测试分析方法为茜素络合剂比色法, 精度为0.02 mg/L。所有采样点均采用德国GARMIN GPS定位仪定位。

（1）优化市场竞争环境，为驱动高技术企业自主创新发展奠定坚实的制度基础。竞争性市场作为有效的外部治理机制，可以显著提高企业管理层的研发意愿，同时也可以倒逼企业进行更深层的创新。对于国有企业，应加快推进竞争领域国有企业混合所有制改革进程，全方位增强市场可竞争性以实现可持续发展。

根据沉积物中易溶性氟含量的测试结果发现,沉积物中易溶性氟含量随着深度的增加而降低(图6), 0—60 m深度沉积物氟含量一般大于 8 mg/kg,150 m深度往下沉积物中氟含量一般小于4 mg/kg,暗示着深部的地质岩层中能进入地下水中的氟矿物的量也越来越少。这一特征与地下水氟含量随深度增加逐渐降低的规律一致。

对于In元素，如图4所示，丰度最高(95.70%)的同位素115In质谱线和115Sn相重叠，即便在高分辨(R>10 000)下也无法完全分开，而Sn作为高纯锡的基体元素，其115Sn质谱线的强度非常大，对115In质谱线的干扰就不言而喻了。所以最终选择丰度次高(4.30%)的113In作为分析线。

对照组采用西医对症治疗，必要时可应用镇静剂、止吐剂、脱水剂、血管扩张药物进行治疗。观察组采用中医针灸辨证治疗，具体如下：

从地貌类型来看, 高氟地下水均分布于湖西冲积、湖积平原, 尤其是地势低洼、地下水径流滞缓的地区, 湖东低山丘陵区及冲洪积平原地下水氟浓度均低于1 mg/L, 因此, 不管是浅层地下水还是深部地下水都受地貌、或者说是区域地质构造特征的影响。

图5 微山湖西冲洪积平原地下水氟含量与井深的关系 Fig.5 Relationship between fluoride concentration and the well depth in the west alluvial and lacustrine plain of Weishan Lake

因此分析, 地下水埋藏越深, 受地表蒸发作用的影响越小, 同时, 含水介质能溶解于水的氟越少,导致地下水氟含量随深度的增加呈下降的趋势。

3.3 地下水氟浓度与地貌的关系

宋娟很快说服了父母，在父母的帮助下，她用很低的价格收购了那些没人愿意要的柚子，然后请乡亲们加工，当大家听说宋娟是要把柚子皮做成菜肴原材料后，纷纷善意地劝阻她说：“你考虑仔细了没有？又要出钱收购柚子，又要给我们开工资，万一卖不出去，你的损失就大了。”

3.4 地下水氟浓度与流场的关系

从浅层地下水流场分布来看(图2), 浅层地下水径流方向整体上与地形一致, 以微山湖为汇自东、西往微山湖径流。湖西冲积湖积平原受黄河侧渗补给, 位于补给区的现代黄河影响带5～20 km范围内, 呈狭长条带状分布有氟含量小于1 mg/L的地下水, 说明黄河水侧渗以及引黄灌溉稀释了当地地下水氟含量。另外, 在洙赵新河和东鱼河两岸局部地区, 分布片状、岛状地下水低氟区(小于1 mg/L),进一步说明浅层地下水氟的分布与地下水流场关系密切, 补给区地下水氟含量低、排泄区地下水氟含量高。

图6 沉积物中可溶性氟的分布 Fig.6 Vertical distribution section about fluoride in sediments

深层地下水自 1980年开始开采以来流场发生了较大的变化, 天然流场分布与浅层地下水流场分布近似, 以微山湖湖西的济宁—鱼台一带为最低水位分布区, 自东、西向济宁—鱼台低水位区径流。现状开采条件下菏泽、金乡等地均形成了深层地下水水位降落漏斗, 深层地下水天然流场被漏斗所打断, 演变为以漏斗中心为汇的复杂流场。不管是天然流场状态还是现状开采状态下, 深层地下水氟含量与流场关系均不密切。

随着“工业4.0”和“中国制造2025”的加速推进，工业机器人的需求增长非常快，工业机器人的应用领域越来越广。其运动控制系统是工业机器人十分重要的组成部分，根据操作任务的要求，驱动机械臂中的各台电动机完成特定任务。六自由度机器人是一种目前应用最广泛的工业机器人，其运动控制的快速、正确性决定了其工作效率和性能。

上述分析表明, 大范围的高氟地下水主要存在于干旱或半干旱地区的内陆或封闭盆地、由冲积层形成的含水层中, 更倾向于形成于地质历史上早期的岩石风化产物、且地势低平、地下水流动迟缓的地区, 尤其是地下水排泄区。研究区0—350 m深度内均检出氟, 说明区内高氟地下水主要是形成于地质历史时期, 含水层沉积物及地下水径流途径中的萤石、氟磷灰石、氟盐、氟镁石、氟铝石等各类含氟岩石是区域地下水氟的来源。

4 结论

(1)微山湖流域高氟地下水的分布有明显的东西分区特征, 湖西冲积、湖积平原区有大范围的高氟地下水, 在深度 0—40 m 的浅层孔隙地下水中,氟含量以1～2 mg/L为主, 仅现代黄河影响带地下水氟含量小于 1 mg/L, 金乡、单县、嘉祥局部超过3 mg/L, 最大值9.5 mg/L; 在深度150—400 m的深层孔隙地下水中, 氟含量以1～1.5 mg/L为主, 菏泽—单县条带氟含量超过2 mg/L, 最大值3.5 mg/L。微山湖东冲积、洪积平原浅层孔隙地下水、深层岩溶地下水氟含量均小于1 mg/L。

(2)湖西冲积、湖积平原沉积物中可溶性氟含量随深度增加而降低, 地下水氟含量也随深度增加而降低。

(3)湖西冲积、湖积平原孔隙地下水 F–含量与Ca2+含量呈较明显的负相关关系, 与 Na+含量和含量呈正相关关系, 与 Mg2+、 、Cl–等离子含量相关关系不明显。

(4)推测 CaF2的溶解平衡是影响微山湖流域地下水 F–含量的重要因素之一。碳酸平衡影响 Ca2+进而一定程度上间接影响地下水F–含量。

(5)微山湖流域湖西高氟地下水形成受物质来源、淋滤和蒸发浓缩等三方面因素共同控制。含氟矿物的溶解是地下水中氟的物质来源, 淋滤、蒸发浓缩使得地下水氟含量进一步升高。

Acknowledgements:This study was supported by National Key Research and Development Program (No.2017YFC0406106), and National Natural Science Foundation of China (No.41502253).

对照组与实验组在IEMG贡献率上具有高度的一致性。贡献率比较高的下肢骨骼肌为股外侧肌、胫骨前肌、股内侧肌和股直肌。股外侧肌、股内侧肌、股直肌都属于股四头肌，可以使小腿伸，近固定时可以使大腿屈，远固定时使大腿在膝关节处伸。太极拳练习中的弓步、虚步动作中的主要主动发力肌肉为股四头肌，具有维持平衡或控制动作的作用，弓步和虚步中，也都需要胫骨前肌的收缩使踝关节跖屈。以上肌肉均属于大腿和小腿的前群肌肉，因此，可以认为在太极拳运动中下肢骨骼肌的前群肌肉起主导作用，后群肌肉主要起协同、平衡和固定关节的作用。这表明，太极拳练习缺乏对股二头肌、腓肠肌等大腿和小腿后群肌力的练习。

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